Великий князь Николай Михайлович – автор многих исторических трудов, посвященных эпохе Александра I и наполеоновских войн. «Император Александр I. Опыт исторического исследования» в двух томах (на французском языке. СПб., 1912. 2-е изд., 1914) – наиболее фундаментальный из них. Несмотря на обилие исторической литературы об эпохе Александра I, эта книга явилась новым словом в науке. Новизна ее состояла в том, что Николай Михайлович использовал много ранее недоступных материалов, хранящихся в секретных государственных архивах, на пользование которыми мог дать разрешение только император. Ему такое разрешение давалось. Естественно, доступ к закрытым архивам позволил по-иному проанализировать те или иные обстоятельства жизни Александра I. Также и все другие исследования александровской эпохи писались им с подобным изучением архивов и открыли много новых исторических фактов.

В предисловии к изданию автор говорит о том, что стремился дать опыт исторического исследования характера и деятельности Александра Павловича не только как государя и повелителя земли русской, но и как человека. Кроме того, автор заявляет о своей беспристрастности: «…Мы даем материалы, которыми будущие русские историки могут воспользоваться. Не нам также решать вопрос, возвеличит или понизит предлагаемое исследование образ монарха».

Первый том охватывает период с 1801 по 1825 год, содержит приложения и 46 иллюстраций. Во втором томе находятся различные документы и письма.